Cuenta el convento con una bien abastecida biblioteca que ocupa el bajo y primer piso del ala poniente.
Su fondo principal lo constituyeron los volúmenes no perdidos de los benedictinos y los traídos de Conxo por los mercedarios.
Sus miles de volúmenes, muchos de ellos de singular rareza y valor, fueron adquiridos por los religiosos para disponer de elementos adecuados a la categoría de este Seminario, o centro de estudios.
El año 1958 se vio incrementada con la particular del eminente bibliófilo D.Antonio Rey Soto, que ocupa lugar especial y es rica en joyas bibliográficas y en obras de historia y literatura gallegas.
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